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1641年爱尔兰起义让理查·波义耳的诸多地产化为乌有，1643年他去世，为罗伯特·波义耳留下了位于英格兰多塞特郡的庄园和爱尔兰利默里克郡的地产。翌年，波义耳从欧洲大陆回到英格兰，照看庄园的同时开始了自己的科学研究。1645年，波义耳应邀加入了一个科学社团——“哲学学会”（又称无形学院）这一社团成员常常在伦敦的Gresham College或是牛津大学聚会交流。
1647年开始，波义耳时而会回到爱尔兰照看庄园，并于1652年迁居爱尔兰。他在爱尔兰感到十分苦恼，因为当地条件所限，很难开展化学研究，他曾在信里抱怨道：“这个未开化的地方存在着大量对化学的误解，难以获得化学仪器，以至于在此处甚至无法怀有任何高深的思想（原文：‘Hermetic thoughts’）。”。1648年克伦威尔任命威尔金斯主持对牛津大学的改革，威尔金斯邀请波义耳到牛津去工作。1654年波义耳前往牛津大学，在自己的祖传领地上建立了实验室，聘请罗伯特·胡克为助手开始对气体和燃烧进行研究。
1657年他在罗伯特·胡克的辅助下对奥托·冯·格里克发明的气泵进行改进。1659年制成了“波义耳机器”和“风力发动机”。接下来他用这一装置对气体性质进行了研究，并于1660年发表对这一设备的研究成果。这一论文遭到以弗朗西斯·莱恩为代表的科学家的反对，为了反驳异议，波义耳阐明了在温度一定的条件下气体的压力与体积成反比的这一性质。法国物理学家马略特得到了同样的结果，但是一直到1676年才发表。于是在英语国家，这一定律被称为波义耳定律，而在欧洲大陆则被称为马略特定律。
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